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担任外交官：担任外交工作功不可没，唐国安后入清政府外务部任职，在我国外交史上也功绩卓著。1908年秋，他作为译员随清政府军机大臣毓朗、外务部尚书梁敦彦前往厦门，迎接美国太平洋舰队来访。其间，他机智地使菲律宾华侨申诉的一系列问题很快得到合理解决，受到华侨的一致称赞。1909年2月，唐国安被任命为中国代表团的专员代表，参加在上海召开的首届万国禁烟会议。他代表中国代表团向大会提交了4条提案，在大会最后一天发表的长篇总结性禁烟演说，被誉为“一篇有说服力的演讲”、“一份杰出的、逻辑性很强的报告”。1911年12月，他再次作为中国代表团代表，参加了海牙第二届万国禁烟会议，与中国其他代表通力合作，不辱使命。从1904年起，经中国驻美公使梁诚与美方多次艰难交涉，美国政府于1907年同意拟将“庚子赔款”中超出美国实际损失部分的赔款退还中国，用于派遣中国留学生赴美。唐国安曾与唐绍仪等参与筹划此事。1908年中美达成协议，据此协议，1909年6月游美学务处设立，由外务部会同学部共同管辖，负责选派留美学生，筹建游美肄业馆。唐国安兼任游美学务处会办，实际担负了游美学务处的主要日常工作。同年8月，清内务部将清华园拨作游美肄业馆馆址。1909年，游美学务处组织考选第一批留美学生，共录取47名，由唐国安亲自护送抵美。1910年，清政府正式任命唐国安为外务部考工司主事。他上任后亲自主持了1910、1911年两次挑选留美生的考试。这些留美生大多在美学业优异，回国后多成为社会的栋梁之材，如清华大学的梅贻琦、北京大学的胡适、浙江大学的竺可桢等，并且有大批学有所成的留学生回国任教。他们为加速发展我国高等教育事业、推动东西方的文化交流做出重要贡献。唐国安在我国外交留学史上的作用是功不可没的。筹办清华学校不遗余力，1911年2月，游美学务处和游美肄业馆迁入清华园，游美肄业馆正式改名为清华学堂。清华学堂设正副监督三人，唐国安兼任副监督。1911年初，唐国安访美时被急召回国，主持筹办清华学堂。经过紧张的筹备工作，3月30日，清华学堂在清华园暂行开学。后因辛亥革命爆发，学堂于当年11月停课关闭。辛亥革命后，游美学务处被撤销。1912年5月，清华学堂正式复学，唐国安被任命为清华学堂监督。1912年10月17日，清华学堂改名为清华学校，唐国安出任清华学校第一任校长。上任后，对学校进行了全面整顿，修订学校章程、强调庚款专款专用、为清华选定继承人等，稳定了教学秩序，为学校以后的发展提供了有力的保证。他去世前回顾任校长以来，“一年之间，精力耗于教务者半，耗于款务者亦半”。1913年8月，他病重期间毅然向外务部递交报告，“因病辞职并荐贤自代”，“校长职务重要，未可一日虚席”，推举留美文科硕士、时任副校长的周诒春为继任校长，可见他对学校工作的高度责任心和知人善任的广阔胸襟。可惜尚未等到报告批复便辞世了，唐国安为教育事业鞠躬尽瘁。唐国安主持的游美学务处和清华工作，无疑是容闳留美教育计划的“复活和延续”，为后来的清华发展打下了坚实基础。他无愧于清末民初留美教育事业的承前启后之人。
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